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[成果] 化学学院吴立明、陈玲课题组在《德国应用化学》杂志发表“结构匹配度调控策略实现商用AGS材料性能大幅提升”的重要研究成果

红外(IR)非线性光学材料(NLO)虽在长距离激光通讯、红外对抗、光通讯及光电设备等领域得到了广泛应用,但由于其数量匮乏,不能满足日益增长的应用需求。目前只有三个商用材料,分别是AgGaS2 (AGS), AgGaSe2ZnGeP2, 其中AGS性能最优,品质因子最大;但该材料带隙较小(2.58 eV),激光损伤阈值低,器件寿命短。因此如何提升AGS的激光损伤阈值和综合性能是该领域的一个难点和热点,具有重要的科学意义和应用价值。


为提升AGS的带隙和激光损伤阈值,前人尝试通过等电荷,不含d电子的Li代替Ag,获得了LiGaS2化合物。的确LGS带隙明显比AGS大,且激光损伤阈值有大幅提升。然而,由于两者半径的差异,LiGaS2晶体结构从AGS的四方高对称性降低到了正交的低对称性结构,这使得LGS的二阶非线性系数大大降低LGS-d36 = 5.8 pm V-1 vs AGS-d36 = 15.9 pm V-1)。


近日3983金沙网站在线平台化学学院吴立明课题组、陈玲课题组首次通过部分Li取代Ag的方案合成得到了一系列化合物LixAg1-xGaS2(0 < x <1.0),通过单晶数据的精确分析,他们发现Li掺杂化合物能在很大的组分范围内(0-0.6)保持AGS四方晶体结构高对称性,这打破了长期以来的常规认识。对保持高对称性结构中Li最大掺杂比例材料Li0.60Ag0.40GaS2的研究表明,该材料透过截止边达到365 nm(比AGS的截止边缩短了180 nm)、大幅拓宽了AGS材料的应用波段范围;同时其激光损伤阈值得到大幅提升,达AGS的8.60倍。


进一步研究意外地发现Li0.60Ag0.40GaS2体系倍频效应强度能达到AGS的1.10倍。通过深入结构分析和第一性原理研究表明,Li离子对Ag离子的取代一方面能优化费米能级周围的能带结构,增大了材料带隙;同时,Li原子的引入有效地降低了AGS结构中密堆积硫原子的失配度(最大降低了30%)。由于位错的不断减小使得LixAg1-xGaS2结构更接近高对称性的ZnS型结构。由于结构匹配度的提升,Li0.60Ag0.40GaS2中阴离子基团间协调性增强,最终导致化合物的二阶非线性光学系数增大。该研究首次实现商用非线性光学材料AGS材料二阶倍频系数和激光损伤阈值的同时增长,具有重要的意义,同时对其他相关材料体系的研发也有重要的启示作用。


该工作近期被《德国应用化学》杂志Angewandte Chemie International Edition接收(Angew. Chem. Int. Ed. 10.1002/anie.201903976;Angew. Chem. 10.1002/ ange.201903976),(影响因子:12.102)并入选VIP文章(仅有5%的文章入选),被评价为“the work made a significant contribution to the improvement of IR NLO material field.”该研究被Angewandte Chemie旗下x-mol作为亮点推介。


3983金沙网站在线平台化学学院作为唯一单位。化学学院硕士生周慧敏为论文第一编辑,化学学院博士生熊琳,作为第二编辑。本研究申请发明专利一项201910127231.1,发明人:吴立明,周慧敏,陈玲;专利权人:3983金沙网站在线平台。

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